技術介紹：

等離子體是一種內部包括大量電子、離子、原子、分子的混合物，呈現電導性，被看作是除固態、液態和氣態三種物質形態外的第四種形態，其性質與其他三種物質存在形態有很大差異。氣體溫度、電子密度是表征等離子體的基本參數。對這些參數的測量，是研究等離子體的重要過程。

氣體溫度的確定通常使用分子譜帶擬合的方法^[1-2]。該方法主要基于分子轉動能級的數量分布與周圍重粒子熱運動（由氣體溫度決定）直接相關的原理，當分子轉動能級的數量分布達到熱平衡狀態時，分子轉動溫度與等離子體的氣體溫度一致。通過對分子的轉動輻射譜帶的擬合，可以得到分子的轉動溫度，從而得到等離子體氣體溫度^[3]。

電子密度是表征等離子體性質的另一個重要參數。分析原子譜線的斯塔克展寬（Stark Broadening）是確定等離子體電子密度的一種常用手段[4]，其中氫原子譜線的斯塔克展寬由于受電子溫度和氣體溫度影響微弱，同時與電子密度成線性關系，氫原子譜線的斯塔克展寬分析已經發展成為一種較成熟的電子密度診斷技術。

本文利用卓立漢光發射光譜測量系統，對大氣壓低溫等離子體射流進行光學診斷，獲得等離子體射流的氣體溫度與電子密度，從而為后續的研究奠定基礎。

產品應用：

大氣壓低溫等離子體射流實驗裝置由高壓脈沖電源、等離子體射流發生器、卓立發射光譜測量系統、電參數測量系統和供氣系統構成，如圖1所示。高壓電極放置在單端封口的石英玻璃管中，其底端距離地電極20mm。高壓脈沖電壓峰值14kV，頻率2kHz，脈寬500ns。工作氣體為氬氣，流速2.5L/min。卓立漢光發射光譜測量系統由卓立漢光Omni-λ750i光譜儀與科學級像增強型相機IsCMOS構成，IsCMOS相機也可單獨連接鏡頭做像增強高速相機使用，如圖2所示。

圖1：Ar等離子體射流裝置示意圖

圖2：卓立發射光譜測量系統 (a)光譜儀與IsCMOS聯用；(b)IsCMOS作增強高速相機用。

利用IsCMOS拍攝的單個脈沖放電照片如圖3所示。設置相機曝光時間為500ms，關閉IOC,單次觸發采集。利用信號發生器外觸發相機，頻率2kHz，與高壓脈沖電源同步。門延時(delay)設置180ns，門寬(width)設置550ns。由圖3可以發現，氬氣射流放電在一個電壓周期中呈現絲狀，類似電弧的放電通道。

圖3：單個脈沖下Ar等離子體射流照片

同時，實驗過程中采集了Ar等離子體射流放電電壓電流波形，如圖4所示。其中，放電電流為總電流減去位移電流。從圖中可以發現Ar等離子體射流在一個脈沖周期內存在兩次放電，分別發生在上升沿和下降沿，且上升沿的放電持續時間較長。

圖4：Ar等離子體射流放電電壓電流波形

圖5展示了Ar等離子體射流在250nm-900nm范圍內的發射光譜。測量過程中利用凸透鏡將等離子體的發射光匯聚進入光譜儀入射狹縫，狹縫寬度50μm，光柵刻度1200g/cm。從發射光譜中可以明顯觀察到N2、OH、O原子、Ar等粒子的發射譜線。

圖5：Ar等離子體射流發射光譜

大氣壓等離子體的光譜線寬主要由幾種展寬機制形成，分別為：自然展寬、多普勒展寬、共振展寬、范德瓦爾斯展寬、斯塔克展寬。同時，對探測到的譜線輪廓進行分析，需要考慮光譜采集系統的儀器展寬。儀器展寬與多普勒展寬的輪廓是典型的高斯(Gaussian)分布，其他展寬機制導致的輪廓都是洛倫茲(Lorentzian)分布。在本實驗條件下，自然展寬和共振展寬相對于其他展寬機制的影響可以忽略不計^[5]。

儀器展寬(Δλ_I)測量擬合光譜如圖6所示。在實驗條件下測定低壓汞燈在577nm與579nm處的特征譜線，經過Gaussian擬合，得到儀器展寬Δλ_I=0.1150nm。

圖6：儀器展寬測量與擬合

多普勒展寬是(Δλ_D)由激發態原子的熱運動而產生。當激發態原子熱運動速度滿足麥克斯韋分布時，多普勒展寬可以由式(1)計算得到^[6]：

其中，λ₀為譜線中心波長，M為激發態原子的原子質量，T_g為等離子體氣體溫度。

范德瓦爾斯展寬(Δλ_W)由激發態原子和周圍基態原子誘導偶極之間的偶極相互作用產生，其線型為洛侖茲線型，可由式(2)計算得到^[7]：

其中p表示氣壓，在大氣壓條件下p=1。

高斯分布的展寬(Δλ_G)和洛倫茲分布的展寬(Δλ_L)可由式(3)、式(4)計算得到：

在計算得到高斯線寬的基礎上，對實驗測量得到的H_α譜線進行反卷積，得到洛倫茲展寬，減去范德瓦爾斯展寬后即得到斯塔克展寬。利用式(5)可得到等離子體電子密度^[8-9]：

圖7展示了N₂(C³Π_μ-B³Π_g)(Δν=0)的模擬光譜和實驗光譜的最佳擬合結果。根據N₂(C-B)的擬合結果，氣體溫度約等于轉動溫度，取T_g=740K。計算得到多普勒展寬Δλ_D=0.0128nm，因此高斯展寬Δλ_G=0.1157nm。

圖8給出了Ar等離子體射流在650nm-662nm范圍內的H_α譜線，以及進行Voigt擬合的結果，可以得出洛倫茲展寬Δλ_L=0.5500nm。減去范德瓦爾斯展寬Δλ_W=0.0353nm，得到斯塔克展寬Δλ_S=0.5147nm。根據式(5)計算得到，實驗中使用的Ar等離子體射流的電子密度約為3.28×10¹⁶ cm^-3。

圖7：Ar等離子體射流N₂(C³Π_μ-B³Π_g)(Δν=0)實驗與模擬光譜

圖8：H_α發射光譜測量與擬合

參考文獻

[1] Bruggeman P, Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42(5): 053001.

[2] Nassar H, Pellerin S, Musiol K, et al. N2+/N2 ratio and temperature measurements based on the first negative N2+ and second positive N2 overlapped molecular emission spectra[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2004, 37(14): 1904.

[3] Bruggeman P, Verreycken T, Gonzalez M A, et al. Optical emission spectroscopy as a diagnostic for plasmas in liquids: opportunities and pitfalls[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2010, 43(12): 124005.

[4] Griem H R, Peach G. Spectral line broadening by plasmas[J]. 1975.

[5] 熊青.大氣壓低溫等離子體射流的研究[D].華中科技大學,2013.

[6] Djurovi? S, Konjevi? N. On the use of non-hydrogenic spectral lines for low electron density and high pressure plasma diagnostics[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2009, 18(3): 035011.

[7] Xiao D, Cheng C, Shen J, et al. Electron density measurements of atmospheric-pressure non-thermal N2 plasma jet by Stark broadening and irradiance intensity methods[J]. Physics of Plasmas, 2014, 21(5).

[8] Konjevi? N, Ivkovi? M, Sakan N. Hydrogen Balmer lines for low electron number density plasma diagnostics[J]. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 2012, 76: 16-26.

[9] Zhu J, Gao J, Li Z, et al. Sustained diffusive alternating current gliding arc discharge in atmospheric pressure air[J]. Applied Physics Letters, 2014, 105(23).

作者簡介

聶蘭蘭，博士，華中科技大學副教授，博士生導師。主要研究方向為大氣壓低溫等離子體放電機理研究、等離子體活性成分的診斷、大氣壓低溫等離子體生物醫學應用及小型化等離子體發生裝置的研發。主持國家自然科學基金青年項目1項，主持并結題博士后基金1項，參與了多項國家自然科學基金面上項目及國防基金。以第一作者和通訊作者發表SCI期刊論文20多篇，申請發明專*6項。

張睿之，華中科技大學電氣與電子工程學院低溫等離子體實驗室在讀碩士生。實驗室主要研究方向包括氣體放電、水中放電、氣液兩相放電物理基礎研究，低溫等離子體在能源、環境、及生物醫學方面的應用研究，各種高壓脈沖電源的研制